近年来，基于机器学习技术如贝叶斯优化和人工神经网络的材料信息学得到快速发展，这也为加速材料的研究提供了簇新的机会。缺失数据是材料信息学在分析真实材料时遇到的普遍问题，由于缺失数据在各种材料数据库中普遍存在，如何处理缺失数据对加速材料的研发至关重要。缺失数据对优化材料生长条件也很关键，因为它是在生长参数空间中引起的，当由于生长参数离最佳条件很远时将无法获得目标材料。一种可能的处理方案是限制生长参数的搜索空间，以排除实验失败而导致数据缺失。然而，这就不能保证目标材料的最佳生长参数存在于此参数空间内。因而，为了最大限度地提高高通量材料生长的效益，必须在广泛的参数范围内进行研究，同时补充由于实验失败而缺失的数据。
来自日本NTT公司基础研究所的Yuki K. Wakabayashi等，提出了一种处理材料生长中缺失数据的贝叶斯优化方法。作者通过将虚拟数据模仿和真实材料合成相结合，特别是通过机器学习辅助分子束外延生长铁磁流体SrRuO3薄膜，来证明了这种贝叶斯优化方法的无效性。作者通过在广泛三维参数空间中的开发和探索，仅通过运转35次MBE生长，便获得了具有 80.1 的高残余电阻率的拉伸应变 SrRuO3 薄膜，这是迄今为止报道的拉伸应变 SrRuO3 薄膜中最高的，同时也补充了缺失数据。该工作提出的方法为假设实验失败的多维参数范围内提供了一种灵活的优化算法，这将提高高通量材料生长和自主材料生长的效率，同时在各种材料的生长中发挥重要作用。
该文近期发表于npj Computational Materials 8：180(2022)，英文标题与摘要如下，
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41524-022-00859-8Bayesian optimization with experimental failure for high-throughput materials growth
Yuki K. Wakabayashi, Takuma Otsuka, Yoshiharu Krockenberger, Hiroshi Sawada, Yoshitaka Taniyasu & Hideki Yamamoto
A crucial problem in achieving innovative high-throughput materials growth with machine learning, such as Bayesian optimization (BO), and automation techniques has been a lack of an appropriate way to handle missing data due to experimental failures. Here, we propose a BO algorithm that complements the missing data in optimizing materials growth parameters. The proposed method provides a flexible optimization algorithm that searches a wide multi-dimensional parameter space. We demonstrate the effectiveness of the method with simulated data as well as in its implementation for actual materials growth, namely machine-learning-assisted molecular beam epitaxy (ML-MBE) of SrRuO3, which is widely used as a metallic electrode in oxide electronics. Through the exploitation and exploration in a wide three-dimensional parameter space, while complementing the missing data, we attained tensile-strained SrRuO3 film with a high residual resistivity ratio of 80.1, the highest among tensile-strained SrRuO3 films ever reported, in only 35 MBE growth runs.
